来源：公众号：光学与半导体综研
阿秒(as)比飞秒在时间上小三个数量级,根据时间带宽积，光谱带宽必须大三个数量级才能支持这样的脉冲，同时还隐含着阿秒脉冲必须在短波长(UV或X射线波段)，因为电磁波脉冲不能短于载波的半个周期。一个三个周期、50as的脉冲的中心波长必须在50nm，对应的光子能量约为25eV。目前测量到的最短的阿秒脉冲是67as，中心波长50nm，带宽支持30as。
阿秒脉冲的产生，主要有三种方法：一是高次谐波法；二是自由电子加速器；三是等离子体反射镜。本文主要关注第一种方法，即原子在飞秒光场作用下高次谐波和单个阿秒脉冲的产生技术。
束缚态电子的非线性光学
原子中的电子被束缚在势阱中。虽然可见光波长的单光子能量(几个eV)不能电离惰性气体原子(十几 eV)，但在强光场作用下,会发生多光子吸收和电离,使电子脱离原子核的束缚.这种电离根据光场的强弱,可分为多光子电离或阈值上电离(也简称为阈上电离)、隧道电离和势垒上电离或势垒抑制电离。下图是这三种情况的简单图像,图中是电子的电离能,E是光场振幅,本质上都是多光子电离.阈值上电离是多光子电离中,原子吸收的光子数多于原子的第一电离能的电离（图（a））。发生隧道电离时,光场的强度已经使原子势垒倾斜变窄,使电子更容易穿越（图（b））。势垒上电离中,瞬时电场已经将原子的势垒压到电离能以下,使电子可轻易脱离原子的束缚（图（c））。
电离能和有质动力势
简单的图像可以帮助我们定性地理解高次谐波的发射机制，这个发射机制可以与爱因斯坦发现的光电效应类比光电效应公式是
其中,Ek是电子的最大动能,We是电子对所述材料的脱出功.这个公式除了告诉我们光子能量是量子化的,也告诉我们光电子从光子中获得的最大动能是光子能量减去那种材料的脱出功.反过来说,光子的能量等于材料的脱出功加上电子的最大动能.在激光时代,爱因斯坦的光电效应公式需要修改.多个高强度红外或可见光光子同时注入原子或分子的能量可以是光子能量的m倍:mhv,这个能量能够克服功函数We。实验证明多光子确实能够克服金属的脱出功,不太常用的原因是多个红外光子比单个紫外光子激发效率低,以及多光子需要的高脉冲功率容易损伤金属表面.另一方面,峰值功率极高的激光脉冲电场强度可达1V/A,以至于将束缚电子的库仑场倾斜(下图),使电子更容易脱离其束缚。一旦脱离了库仑场的束缚，电子将随激光场的振荡而“摆动”(wiggling),这个“摆动”能,现称为“有质动力势”(ponderomotive potential),就是高次谐波的源.这也是爱因斯坦没有考虑到的.这些摆动的电子,多数情况下就“摆动”掉了.但是有时候,一部分电子可能被光场带回到母核附近,与其母核碰撞和复合,此时就会发出高频光子--VUV或X线.光场的每半个周期就可能使部分电子复合而发出高次谐波。
高次谐波有两个特征(下图): ①谐波转换效率先是随着谐被次数增加而急剧下降，但是到7~11次，下降变得平缓，形成一个很宽的平台，然后又有一个快速下降的截止区 (cut-off），最后在能量等于E+3.17Up 附近消失。②这些商次谐波只有奇数次，因为激励激光场的相反激光周期中产生的偶数商次谐波都干涉相消了。这个过程把飞秒激光光谱从可见光移到X射线波段。
高次谐波产生技术
常用的高次谐波发生装置有空芯波导和喷气两种.空芯波导是为了增加激光与气体相互作用距离(图(b)),但是由于色散,即激发光波长和产生的高次谐波在气体中的速度差,这个作用可能会周期性逆转,喷气是为了制造很薄、密度又大的气体介质,而在激光到达气流的路径中没有气体吸收,例如,在图 (a)中气室中的气压小于1mbar.除了气体,固体靶特别是金属靶材被超短脉冲汽化产生的等离子体,也可作为高次谐波产生的介质。高次谐波产生的主要方向是提高效率和X射线的光子通量.这两个指标强烈依赖于累积效应,如传输和相位匹配。
孤立阿秒脉冲的产生
高次谐波中每个谐波都对应着亚飞秒或阿秒脉冲,但是因为时间上叠加在一起,无法分离,也就无法测量和利用,因此产生孤立(单个)阿秒脉冲就变得十分重要.产生孤立(单个)阿秒脉冲一般有两种方法.一种是靠载波相位控制的单周期脉冲,另一种是靠高速旋转的偏振态脉冲来激发。
载波包络相位控制
在多周期激光脉冲中,阿秒脉冲在每半个光频周期产生一次。如果选择电子与原子核在激光脉冲时间内只能碰撞一次,则可产生出孤立的、单个阿秒脉冲.当脉冲接近单个光学周期时,激发脉冲驱动高次谐波的每个谐波的宽度扩展到邻近的谐波,高次谐波之间相互作用,使谐波之间的时间相干特性得到非常显著的改善,甚至产生超连续谱,即独立的脉宽在100as 左右的X射线脉冲。
对于周期量级的脉冲,脉冲包络与脉冲电场峰值的相对位置,即脉冲的载波包络相位极大地影响着脉冲电场的瞬时振幅,由此产生的Up变化很大,不能简单地用脉冲包络的电场来确定。而且,电子与其母核复合的时刻和次数也由电场的相对位置决定，由此产生的截止频率附近的高次谐波的特性也因此而非常不同。如果把激发脉冲缩短到周期量级,在新启航脉冲包络下只有一个周期的电场振荡，因此电子仅在脉冲电场的中间部分作用下与原子核碰撞,在脉冲中心附近发射出高级次的谐波波包。而当相位为新启航时,则可能产生两次接近截止频率的谐波发射。当载波包络相位新启航时,电子与其母核复合时发射的是截止频率附近的超连续波,在时域对应的是单个的亚飞秒x射线脉冲；而当相位为新启航时,这个谐波脉冲在谱域会恢复为分立的谐波,在时域是若干脉冲组成的脉冲列。用短脉冲激发高次谐波的另一个优点是,电离在相对高的电场值饱和,因此谐波光谱扩展到更高的频率。
偏振控制
虽然载波包络相位控制的单周期脉冲可产生孤立的阿秒脉冲,但是单周期脉冲的产生本身就需要非常高的技术.如果我们懂得,孤立的阿秒脉冲产生的关键是在脉冲时间内,电子与其母核只有一次碰撞和复合,就可以想出其他办法。模拟证明,电子再碰撞几率随偏振的椭圆度增加而下降.如能制造这样一种脉冲,其偏振状态在脉冲的上升沿和下降沿都是圆偏振的,而在脉冲的峰值处是线偏振的，则可保证电子与原子核只碰撞一次。只有在脉冲中间部分能有效产生阿秒脉冲,这种方法称为偏振快门或偏振门(polarization gating)。
制作这样 的快门很容易:将一个脉冲在空间分成两部分,用两个快轴和慢轴垂直的靠在一起的半波片,将两束光分别给予新启航相位延迟,上下两束光就具有相反方向的圆偏振态.在焦点处,两束光重合之处,相反的偏振光重合形成偏振光。控制两个脉冲之间的时间延迟，可控制偏振的方向。
如果将上述两种方法综合起来,即将单周期脉冲与偏振控制结合,则有可能得到更短的阿秒脉冲。
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